Astsubay babasının görev yaptığı Erzincan'da 5 Şubat 1940'ta dünyaya gelen Özay Gönlüm, ilk ve orta öğrenimini ailesinin memleketi Denizli'de tamamladı.
Lise yıllarında "Yurttan Sesler"in kurucusu Muzaffer Sarısözen ile tanışan Gönlüm, Sarısözen'in davetiyle Ankara Radyosu Yurttan Sesler programına misafir sanatçı olarak katılmaya başladı.
Sahne almaya 1960'larda başlayan sanatçı, 1973'ten itibaren düzenli şekilde İzmir Enternasyonal Fuarı'nda sevenleriyle buluştu. Zeki Müren başta olmak üzere pek çok ünlüyle aynı sahneyi paylaşan Gönlüm, 1963'te Ayten Hanım ile evlendi. Evren ve Ezgi adında iki kız babası olan Gönlüm, filmde de başrol oynadı.
Bir süre Türkiye Cumhuriyeti Milli Eğitim Bakanlığı Film Radyo Televizyon Merkezinde çalışan Gönlüm, 1966'da "Yetişmiş saz sanatçısı" olarak Ankara Radyosu'nda görev aldı. Gönlüm, özellikle Denizli yöresinin türkülerini, sesi ve sazı ile hayranlarına sundu.
Bağlama virtüözü olan Gönlüm, meydan sazı ve curadaki ustalığıyla dikkati çekti. Gönlüm, üç saplı "Yaren" adını verdiği sazıyla da televizyon programlarında geniş kitlelere seslendi.
Gönlüm, çalıp söylediği Ege türküleri kadar Denizli şivesiyle yaptığı taklitler, anlattığı fıkralarla büyük beğeni topladı.
Derlemeleriyle ön plana çıkan sanatçı "Elif dedim be dedim", "Karahisar Kalesi", "Hıkkıdık tuttu beni", "Cemile'min gezdiği dağlar meşeli", "Derbent Deresi", "Sobalarında kuru da meşe yanıyor", "Asmam çardaktan", "Çil horoz", "Çöz de al Mustafa Ali", "Mendil verem mi?", "Elindedir bağlama" gibi çok bilinen türkülerin de olduğu 3 bin 500 eseri repertuvara kazandırdı.
Gönlüm, plaklara da basılan "Nenemin mektubu" serisinde dinleyicilerini güldürürken, köylü bir kadının ağzından güncel olaylar konusunda mesajlar da verdi.
Özay Gönlüm, akciğerler rahatsızlığı nedeniyle tedavi gördüğü Ankara Tıp Fakültesi Göğüs Hastalıkları Hastanesinde, 1 Mart 2000'de hayatını kaybetti.
Özay Gönlüm'ün ölümünden sonra, türkülerini ve kültürünü tüm Türkiye'ye tanıttığı Denizli'de heykeli dikildi.